1926
Participa en diverses exposicions a Madrid i a Barcelona. En companyia de la seva tia i la seva germana fa el primer viatge a París, ciutat en la qual coneix Picasso i visita el Museu del Louvre. El mateix any l’expulsen definitivament de l’Escuela de Bellas Artes de Madrid per haver declarat incompetent el tribunal que l’havia d’examinar. Torna de nou a Figueres i es dedica febrosament a pintar.

1927
Presenta la seva segona exposició individual a les Galeries Dalmau de Barcelona i participa en el II Saló de Tardor de la Sala Parés. A les obres exhibides s’observen les primeres influències clares del surrealisme. El mateix any, fa el servei militar al castell de Sant Ferran de Figueres. Arran de la publicació de l’article «San Sebastián», dedicat a Lorca, l’artista inicia amb la revista avantguardista L’Amic de les Arts una col·laboració regular i molt extensa que seguirà fins al 1929.

1928
Juntament amb Lluís Montanyà i Sebastià Gasch publica el Manifest Groc (Manifest antiartístic català), que suposa un atac contundent a l’art convencional. A més, participa en el III Saló de Tardor de la Sala Parés i en la 27th International Exhibition of Paintings de Pittsburgh, als Estats Units.

1929
Dalí viatja de nou a París i, a través de Joan Miró, entra en contacte amb el grup dels surrealistes encapçalat per André Breton. Durant la seva estada a la capital francesa, el diari La Publicitat de Barcelona edita, sota el títol «Documental – París – 1929», els set articles que recullen les impressions de l’artista sobre la Ciutat de la Llum. Al cinema parisenc Studio des Ursulines es projecta la pel·lícula Un chien andalou, fruit de la seva col·laboració amb Luis Buñuel. Dalí passa l’estiu a Cadaqués, on rep la visita del galerista Camille Goemans i la seva companya, René Magritte i la seva dona, Luis Buñuel, i Paul Eluard amb Gala i Cécile, la filla d’ambdós. A partir d’aquest moment, Gala ja no se separarà del pintor. A París té lloc la seva primera exposició individual a la Galerie Goemans. És l’any de la ruptura familiar.

1930
A l’Studio 28 de París s’estrena L’âge d’or, segona pel·lícula realitzada en col·laboració amb Buñuel. Éditions Surréalistes li publica el llibre La femme visible (La dona visible), un recull de textos apareguts en diverses revistes entre els quals figura «L’âne pourri» (L’ase podrit), on fixa les bases del seu mètode paranoicocrític. A principis dels trenta, Dalí troba un estil, un llenguatge i una forma d’expressió propis, barreja d’avantguarda i tradició, que l’acompanyaran sempre i que, malgrat que l’artista vagi canviant i evolucionant, seran els que d’ara endavant el definiran i identificaran. Dalí ja està completament adscrit al surrealisme i comença la seva consagració com a pintor.

1931
Realitza la primera exposició individual a la Galerie Pierre Colle de París, en la qual exposa l’obra La persistència de la memòria, i participa en la primera mostra surrealista organitzada als Estats Units, al Wadsworth Atheneum de Hartford (Connecticut). El mateix any surten a llum el seu llibre L’amour et la mémoire (L’amor i la memòria).