Za pomoci Tichomíra Milkina na základe Hollého spevníkov vypracoval a roku 1874 vo Viedni vydal spevník Wsseobená Sbierka cirkewných katolíckych pesniečiek slowenských.

Z hľadiska ľudovýchovného treba osobitne oceniť šesť zväzkov Radlinského Prostonárodnej bibliotéky (1852 – 1857), ktorá mala článkami od rôznych národov poučovať pospolitý ľud o prírodných vedách- hvezdárstve, zemepise, prírodopise, fyzike, ale aj o dobrej výchove. Ba dávala čitateľom do rúk aj vianočné spevohry od Emmanuela a Sasinka.

Veľký vplyv mal na slovenské myslenie týždenník Cyrill a Method (1. číslo vyšlo 14. marca 1850), vydávaný Radlinským za redakcie Jána Palárika. Prehlboval náboženské vedomosti, prebúdzal národné povedomie a propagoval spojenie kresťanských vyznaní na Slovensku. Od roku 1857 Katolícke noviny splynuli s Cyrillom a Methodom. Význam časopisu stúpol, keď mal v rokoch 1859-1861 prílohu Priateľ školy a literatúry, ktorá na platforme pedagogických a literárnych záujmov združovala pracovníkov obidvoch vierovyznaní. Prispel k stabilizácii slovenčiny, k rozvetveniu literárnej tvorby. V literárnej časti Priateľa Radlinský prvý u nás zaviedol rubriku o divadle. V nej poukázal na výchovný význam ochotníckych predstavení, hodnotil dramatickú tvorbu a vyslovil potrebu stálej scény na Slovensku. Nie menej podnetná bola ďalšia literárna príloha Cyrilla a Methoda - Slovesnosť (1863-1865). Radlinský v nej uverejňoval príspevky z histórie, ako aj literárnej a hudobnej kritiky. Nesmieme zabudnúť ani na Tatran, letopis na rok 1861, s pestrým obsahom pedagogickým, vedeckým, zábavným i politickým.

Radlinský bol aj neúnavným a nápaditým organizátorom. Nie nadarmo sa občas odvolával na svojho „praujčeka“ Antona Bernoláka. Ako mladý budínsky kaplán spolupracoval s M. Hamuljakom v Spolku milovníkov reči a literatúry slovenskej. V Banskej Štiavnici založil nedeľnú školu, knižnicu, Sporiteľnicu kresťanského milosrdenstva, Ženský spolok, Slovenskú besedu i Slovenské divadlo. Aktívne sa zúčastnil na zhromaždení v Čachticiach (1847). Mnohými článkami požadoval rozvoj národného školstva, výstavbu železníc a tovární, aby sa tak dvíhala sociálna úroveň národa. Radlinský bol správcom výboru, ktorý sa postaral o postavenie pomníka Jánovi Hollému na Dobrej Vode(1854). Okolo Memoranda rozvinul široko založenú činnosť (1861). Matica slovenská (1863) a slovenské gymnáziá mali v ňom priebojného propagátora i podporovateľa. Životným dielom Radlinského je spolok svätého Vojtecha, o ktorom sme už hovorili.

Historické danosti v Uhorsku a láska k slovenskému národu priviedli Radlinského aj na pole politiky. Roku 1849 bol členom vyslanectva u cisára vo Viedni, ktoré žiadalo, aby Slovensko bolo uznané ako korunná krajina. Šarišskou akciou (1850) chcel spresniť východnú hranicu slovenského etnika. Stál pri zrode Pešťbudínskych vedomostí (1869).