Štúrove ďalekosiahle plány však siahali ďalej ako po redaktorskú činnosť. V roku 1847 vstúpil na pôdu Uhorského snemu, ktorý sa konal v Bratislave (v budove dnešnej Univerzitnej knižnice) ako poslanec za slobodné kráľovské mesto Zvolen, aby konkrétnejšie a dôslednejšie obhajoval svoje národné a sociálne postoje. Jeho známym politickým protivníkom bol liberál Lajos Kossuth, s ktorým mal v niektorých sociálnych otázkach zhodné názory, ale v chápaní princípu národnej slobody sa výrazne obchádzali. Snemové obdobie prerušili revolučné dni meruôsmeho roku.

Búrlivé udalosti vo Francúzsku v roku 1848 našli svoju odozvu aj v habsburskej monarchii. Revolúciou získané sociálne práva dávali ľudu väčšiu mieru slobody. Zároveň však ústupky viedenskej vlády voči Pešti v otázke miery nezávislosti Uhorska dávali tušiť komplikácie pre slovenskú stranu. Hrozilo zosilnenie maďarizácie. Preto boli skoncipované Žiadosti slovenského národa, ktoré načrtli možnosť riešenia slovensko - maďarských vzťahov na základe princípu rovnoprávnosti. Zároveň organizoval Štúr zvolanie Slovanského zjazdu do Prahy. Z toho dôvodu vydala maďarská vláda na Štúra zatykač. Napriek perzekúcii sa mu podarilo zúčastniť sa Slovanského zjazdu, na ktorom sa zišli hlavní predstavitelia slovanských národov, žijúcich prevažne v habsburskej monarchii. Zástupcovia Slovanov sa tu snažili nájsť východisko zo zložitej situácie. Po stroskotaní všetkých zákonných aktivít vymôcť si národné práva od maďarskej vlády, boli Štúr s Hurbanom odhodlaní na boj.

15. - 16. septembra bola vo Viedni utvorená Slovenská národná rada, ktorá sa vyhlásila za jediného vykonávateľa moci na Slovensku a odmietla poslušnosť maďarskej vláde. Jej politickými členmi boli Ľudovít Štúr, Jozef Miloslav Hurban a Michal Miloslav Hodža. SNR vyzvala v septembri 1848 Slovákov do ozbrojeného povstania za vydobytie si svojich národných a sociálnych práv.

Po neúspechu výpravy v roku 1849 a po opätovnom sklamaní z reakcie cisárskeho dvora, ktorý Slovákom sľuboval podporu za boj proti maďarským radikálom, sa Štúr ocitol v nepriaznivej situácii. Žiadosť o povolenie vydávať slovenské politické noviny (Slovenské národné noviny zanikli v revolučných dňoch) a pokus získať oficiálne povolenie Tatrína, stroskotali. Štúr v tomto období pracoval na spise Slovanstvo a svet budúcnosti a venoval sa slovanskej ľudovej tvorbe.

Rok 1851 otvoril sériu osobných tragédií Ľ. Štúra, pretože v januári mu zomrel brat Karol (kňaz a učiteľ v Modre) a o pol roka neskôr jeho otec. Ľudovít sa po smrti svojho staršieho brata presťahoval do Modry, aby sa - sám pod policajným dozorom, postaral o sedem detí zosnulého brata. Naďalej bol tvorivo činný, hoci jeho život znepríjemňovala a sťažovala polícia. V roku 1853 zomrela vo Viedni jeho duchovná priateľka Adela Ostrolúcka a v Trenčíne jeho matka. V tomto období končí aj Štúrova životná púť. Na poľovačke v decembri 1855 sa pri pokuse o preskočenie potoka neďaleko Modry nešťastne postrelil. Zomrel 12. januára 1856 v Modre ako štyridsaťročný.