V 50. rokoch 19. storočia podporoval na Slovensku ideu československej jazykovej jednoty, vydávanie časopisov v bibličtine, myšlienku založenia slovenskej celonárodnej kultúrnej inštitúcie. V 60. rokoch spolupracoval s K. Kuzmánym. Rozvinul novú kampaň za zakladanie slovenských škôl. Celou váhou svojej biskupskej autority sa zasadzoval za povznesenie slovenského školstva vo svojej diecéze a najmä vo svojom sídelnom meste. Školstvo považoval za základ národnej vzdelanosti. Preto sa podujal zakladať školy a už založené reformovať, aby sa slovenská mládež mohla vzdelávať v rodnom jazyku. Prejavoval hlboký záujem o dedinské školy. Pri každej návšteve farnosti vošiel aj do miestnej školy, prezrel si ju, poradil a pomohol v čom mohol.

Jedným z jeho významných skutkov bolo poslovenčenie a zrenovovanie banskobystrického gymnázia, ktoré sa v druhej polovici 19. storočia stalo centrom slovenského národného vzdelávania. Postupne preto prijal do školských služieb profesorov Slovákov E. Černého, K. Černého, J. Loosa, F. Mráza a iných. Riaditeľom sa stal známy organizátor škôl Martin Čulen. Jeho pričinením sa na gymnáziu stala popri maďarčine a nemčine vyučovacím jazykom slovenčina. Už po roku 1849 sa tu vyučovalo po slovensky najprv náboženstvo, postupne aj iné predmety. Gymnázium bolo povýšené z nižšieho na vyššie a ako prvé umožňovalo študovať aj chudobným študentom. Dbal na to, aby škola bola slovenskou a bránila nielen cirkevné, ale aj národné záujmy.

Keďže mal ušľachtilú povahu a bol vždy ochotný pomôcť, zriecť sa vlastného pohodlia a majetku v prospech iných, vo veľkom rozsahu sa venoval charitatívnej činnosti. V roku 1856 bolo pri gymnáziu zriadené alumneum – ústav, ktorý poskytoval lacno alebo zadarmo obed chudobným žiakom. Jeho snaha o vzdelávanie učiteľov pre slovenské školy bola zavŕšená v tom istom roku, keď bol v Banskej Bystrici otvorený Učiteľský ústav (preparandia). Seminár sa stal nielen dôstojným stánkom teologickej vedy, ale aj centrom národného a kultúrneho obrodenia. Moysesovi nástupcovia na banskobystrickej biskupskej katedre tento stav nestrpeli, a tak sa seminár koncom minulého a začiatkom nášho storočia stal miestom šovinistického národnostného útlaku.

Obnovil vydávanie časopisu Cyrill a Method, ktorý sa v hojnej miere zaoberal školstvom a otázkami výchovy. Podporoval zároveň slovensko–latinský seminár a vytvoril fond na založenie dievčenského výchovného ústavu (vznikol až po jeho smrti). Štipendiami a knihami nepretržite podporoval študujúcu mládež. Boli medzi ňou i neskôr významné osobnosti našich národných dejín – napríklad hudobný skladateľ Ján Levoslav Bella, ktorého podporoval najmä na štúdiách vo Viedni.

V slovenskom národnom hnutí, po prehodnotení kollárovskej koncepcie česko-slovenskej literárnej a jazykovej jednoty, ako významný cirkevný dejateľ sa postavil do čela slovenského národného pohybu. R. 1861 viedol slovenské vyslanectvo k cisárovi Františkovi Jozefovi I., ktoré predložilo žiadosti slovenského národa – Memorandum národa slovenského, obsahujúce základné národné, politické, hospodárske a kultúrne požiadavky Slovákov, a návrh Privilégia o politicko-právnej organizácii slovenského okolia v rámci Uhorska, zabezpečujúce rovnoprávnosť slovenského národa v Uhorsku. Vláda zobrala na vedomie požiadavky Slovákov a povolila založenie Matice slovenskej.

Po založení Matice slovenskej r. 1863, o povolenie ktorej sa významne pričinil, ho zvolili za predsedu tejto prvej slovenskej úradne povolenej kultúrnej ustanovizne a v tejto funkcii usmerňoval jej činnosť v záujme všestranného rozvoja národnej kultúry, vedy, vzdelávania a ľudovýchovy. Spolu s prvým podpredsedom, evanjelickým superintendentom Karolom Kuzmánym, predstavovali na čele Matice dvojicu takmer legendárnu, symbolizujúcu preklenutie konfesionálnych rozporov. Zrodila sa tak moysesovsko-kuzmányovská tradícia, symbol jednoty národa, tolerancie a vznik moderného ekumenizmu. Spojenie “Moyses-Kuzmány” sa stalo heslom matičných rokov a ich spolupráca a vzájomné porozumenie sa stali príkladnou i pre ďalšie generácie. Obaja boli vzájomne spojení vzťahom k národu a úlohou v cirkvi.

Na založenie MS sa zbieral celý národ. Keď nebolo dosť financií na stavbu matičnej budovy, slovenskí národovci požiadali o pomoc ľud. A ten ukázal veľkú morálnu silu. Zbieracie hárky - Knižtičky pre grajciarové zbierky na Dom MS, ktoré sa uchovali, podávajú krásne svedectvo o tom, čo vtedy dokázala vôľa jednoduchých ľudí. Dávali zväčša z mála - málo. Obetavosť darcov ilustruje zaujímavým príkladom Michal Eliáš, keď uvádza, že: “99 obyvateľov Hýb - nádeníkov, ovčiarov, murárov, roľníkov a remeselníkov - zozbieralo spolu 7 zlatých a 78 grajciarov (asi 16 Sk), alebo že slovenské devy osemkrát obetovali po jednom grajciari”. Koľko asi bolo týchto darcov, aby sa zozbieralo vyše 70 tisíc zlatých? Vďaka zbierke už dva roky po založení MS dňa 6. 8. 1865 slávnostne otvorili Národnú svetlicu, z ktorej dostavbou potom vznikol Dom MS.

Zaslúžil sa o rozvoj školstva, najmä o vybudovanie banskobystrického gymnázia, vydal matičné prejavy, pohrebné kázne, pastierske reči a listy, hospodársky spis Myšlienky o záhradníctve (1865), venoval sa aj tvorbe náboženskej literatúry, písal prejavy z valných zhromaždení Matice slovenskej. Pričinil sa o založenie Spolku sv. Vojtecha.