roku 1861 bol spolutvorcom Memoranda národa slovenského, dokumentu, ktorý uvádzal požiadavky štátoprávneho riešenia slovenskej otázky v konštitučnej monarchii, a ktorý odovzdal na Ministerstve vnútra vo Viedni. Stal sa členom memorandového výboru, memorandového vyslanectva, bol hlavným obhajcom Daxnerovej koncepcie štátoprávneho riešenia slovenskej otázky, no a v roku 1861 sa stal spoluzakladateľom a členom výboru Matice slovenskej (po smrti K. Kuzmányho (1866) bol zvolený za superintendenta). Roku 1868 pod názvom Čomu nás učia dejiny uverejnil v Pešťbudínskych vedomostiach kritický a odmietavý komentár k národnostnému zákonu, za čo bol obžalovaný pre poburovanie a v novembri 1869 odsúdený peštianskou porotou na 6 mesiacov väzenia a peňažnú pokutu. Väznili ho vo Vacove od 6. decembra 1869 do 11. mája 1870.

V porevolučnom období sa intenzívne venoval aj cirkevnej spisbe. Vydal náboženskú učebnicu Náuka náboženstva kresťanského (1855) a potom napísal obsiahle dielo Cirkev Evanijelická-Lutheránska v jejích vnitžních živlech a bojích na světe (1861), za ktoré dostal doktorát teológie na lipskej univerzite. Obrovskú organizátorskú i publistickú energiu v 60. rokoch vynaložil najmä v tzv. patentálnych bojoch, ktoré boli do istej miery obdobou a pokračovaním bojov o Úniu. Jeho publikačným orgánom v týchto bojoch sa stali predovšetkým Cirkevní listy, ktoré začal vydávať r. 1863. Jedenásť rokov bol ich redaktorom a z veľkej časti ich aj sám zapĺňal predovšetkým správami a článkami náboženského a cirkevno-politického charakteru, ale z času na čas sa tu zjavili aj články orientované literárne. V období, keď Slováci stratili Maticu, gymnázia a Hurban i svoj orgán Cirkevní listy, rozhodol sa dva ročníky almanachu Nitra (6, 1876, a 7, 1877) vydať po česky, aby dokumentoval československú jednotu. Toto podujatie však nebolo úspešné ani na českej, ani na slovenskej strane. Od 60. rokov sa v Hurbanových politických i literárnych názoroch stupňoval konzervativizmus, ktorý čiastočne zasiahol aj jeho monumentálne životopisné dielo Ľudovít Štúr, vychádzajúce v r. 1881-84 na pokračovanie v Slovenských pohľadoch. V knižnom vydaní spolu s týmto životopisom vyšli i Rozpomienky na revolučné roky 1848/79.

Básne začal písať počas štúdií na bratislavskom lýceu. Na zasadnutiach Spoločnosti roku 1836 čítal ódy (na Mickiewicza, na Prahu a pod.) a básne (Kleopatra u hrobu Antonia, Stav Slováků, Ódu na vlastenectví a pod.). V Hronke (1837) uverejnil Žalospěv na smrt Jana Volka. Venoval sa aj satirickej poézii, známou sa stala jeho satirická báseň Chlebař, ktorá roku 1842 vyšla v Slovanskom pozorníku. Smerovanie predovšetkým k politickej poézii potvrdil aj v 60. rokoch zväzočkom politických básni pod názvom Piesne nateraz (1861).

Hurbanov radikalizmus sa prejavuje v témach, výzvach a zvolaniach, v kritike protislovenských a protislovanských javov, odrodilstva, ale i ľahostajnosti vo vlastných radoch. Druhú, harmonickejšiu stránku jeho osobnosti i poézie predstavujú jednak ľúbostné rukopisné básničky ladené biedermeierovsky, jednak romanticky ladené básne - zvlášť v prírodných motívoch - z ciest po Morave.

Už počas štúdii sa Hurban pokúšal aj o prózu. Napísal cestopis Cesta Slováka ku bratrům slovenským na Morave a v Čechách (1841). Z veľkomoravského obdobia čerpal námet vo svojom historickom "triptychu". Začiatok tvorí lyrickoepická báseň Osudové Nitri (Nitra 1842). Hurban ostal romantikom aj v prácach písaných už po slovensky a väčšinou na súčasné témy. Charakter realistických cestopisných čŕt má Prechádzka po považskom svete (Nitra 1844). Všíma si biedu ľudu, oduševňuje sa ľudovým spevom, vysvetľuje, prečo bolo treba uzákoniť spisovnú slovenčinu, no všetky spoločenské i prírodné fakty sú mu len zámienkou na úvahy o budúcnosti národa, o slovanskej vzájomnosti.

K jeho najznámejším a najčítanejším prózam patrí novela Olejkár (Nitra 1846). Jej námet po prvý ráz spracoval ešte ako študent v podobe "trúchlohry", ktorú čítal na schôdzke Spoločnosti. Jej dej sa vtedy neodohrával v Trenčíne a za čias Matúša Čáka, ktorého postava bola vhodná a príťažlivá pre celú štúrovskú generáciu. Jednou z foriem Hurbanovej literárnej publicistiky boli i satiry a humoresky. Korytnické poháriky (Nitra 1847) sú montážou satirických publicistických foriem s pestrou paletou problémov a názorov, ktoré si berú na mušku rozmanité malomeštiacke javy, ako i niektoré aktuálne problémy okolo slovenčiny. Posledný "pohárik" je veršovaný a má názov Divadlo duchov nad Tatrami. Pravdepodobne od Hurbana pochádza aj próza Rázmocký kúpeľ, uverejnená, pod pseudonymom Habakuk Haraburdák, notár na Bukovci, v Orle tatránskom (1846). Ide o prózu v slovenskej literatúre 40. rokov ojedinelú a výnimočnú námetom i spracovaním, pretože je to satira na dedinské zvyky a povery, s hojným využitím prísloví, porekadiel a ľudovej frazelógie, štýlovo blízka neskoršej Kalinčiakovej Reštavrácii.

Sklamanie z výsledkov revolúcie 1848-49, nadradenie viery nad poznanie a iné príznaky nastupujúceho Hurbanovho ideového konzervatizmu sa prejavujú v jeho porevolučných prácach. Rozsiahlu prózu Slovenskí žiaci (Nitra 1853) v podtitule označil ako "obrázky zo života". Sú to obrazy zo života slovenského malomesta v revolúcii 1848-49.

Významnou súčasťou Hurbanovej literárnej činnosti bol jeho literárno kritická i literárnohistorická práca a memoárova spisba. Literárnokritickú prácu začal rozvíjať posudzovaním literárnych pokusov svojich spolužiakov už na pôde bratislavského Ústavu. Jeho prvá uverejnená kritika vyšla v roku 1841 v palkovičovej Tatranke. Vo svojich posudkoch a recenziách popri zásadných ideových otázkach nezanedbával ani otázky formy, ako to vidieť aj z jeho zmienok napr. o Tylovom diele v knihe Cesta Slováka... i z recenzie básni A. H. Škultétyho, K. Štúra a Ľ. Žellu v Orle tatránskom (1846). Podstatnú zložku Hurbanových literárnokritických prejavov však tvoria jeho zápasy a polemiky o spisovnú slovenčinu, ktorú od začiatku chápal ako nástroj novej slovenskej literatúry.

Jeho najvýznamnejším prejavom v tomto smere je rozsiahly polemicky posudok Kollárom zorganizovaného zborníka proti novej slovenčine Hlasové... Svoju rozsiahlu polemickú stať nazvanú Hlasy proti slovenčine uverejnil Hurban roku 1846 najprv v Slovenských pohľadoch a hneď aj samostatne ako separát. Je brilantnou ukážkou jeho polemického majstrovstva. Hurbanovovou najväčšou i najvýznamnejšou literárnokritickou a literárnohistorickou prácou je obsiahla stať Slovensko a jeho život literárny, ktorá vychádzala na pokračovanie v Slovenských pohľadoch. Zdôraznil v nej, že literatúru chápe v nerozlučnej spätosti s prostredím a najmä s celým životom národa, preto už v názve prízvukoval Slovensko a z charakteru Slovenska a Slovákov vyvodzuje aj ich literárne deje. Dejiny slovenskej literatúry nie sú už preňho len bibliografickým záznamom literárnych faktov, ale aj vývinovým procesom, v ktorom sa špecificky prejavuje duch národa, národná idea. Pre Hurbana je literatúra aj najvyšším spôsobom, ktorým sa realizuje jazyk, reč národa; v literatúre sa reč stáva trvalou hodnotou.