V roku 1962 sa presťahoval do New Yorku s cieľom preraziť v hudobnom šoubiznise. Tu však zistil, že mesto je plné mladých mužov, čo vedia hrať na gitare a chcú sa stať hviezdami. Až do roku 1966 sa pretĺkal, ako sa dalo. Potom mu ktosi poradil, aby to skúsil v Greenwich Village - hlavnej bašte hnutia hippies. Skromný chlapec z malého mesta bol týmto miestom naozaj uchvátený, ale zapadol. Onedlho už býval v komúne, flirtoval s najrôznejšími drogami a kvetinové deti sa stai vďačným publikom pre jeho šialené gitarové improvizácie. Dokonca založil skupinu Jimmy James & the Blue Flames, aby mohol Grenwichu prevádzať svoj acid rock ovplyvnený drogami. Jednou z jeho fanúšičiek bola aj Linda Keithová, priateľka gitaristu Kietha Richarda zo skupiny Rolling Stones. Prehovorila manažéra Rolling Stones Chasa Chandlera, aby si Jimiho vypočul. Ten bol mladým černochom uchvátený a požiadal ho, aby prišiel do Londýna. Až tu sa vlastne začala Jimiho búrlivá kariéra. Chandler nástojil na tom, aby si Jimi založil novú kapelu s lepšími hodobníkmi. A tak vznikla skupina Jemi Hendrix Experience, ktorá okrem Jimiho ako hlavného gitaristu a speváka pozostávala z basgitaristu Noela Reddinga a bubeníka Johne "Mitcha" Mitchella. Chlapci boli živým dôkazom toho, čo dokáže dobrý manažér. Ich sláva sa doslaova ako oheň rozšírila po celej krajine a hneď prvý singel Hey Joe sa stal obrovským hitom.
V lete 1967 sa Jimi vrátil do Ameriky, aby pokračoval v tom, čo tak dobre odštartoval na starom kontinente. Svoj americký debut absolvoval 18. júna toho istého roku na Pop festivale v Monterey, ktorého sa záčastnili všetci, čo na hodobom nebi niečo znamenali - Simon & Garfunkel, The Who, Grateful Diat, Mamas & Papas a mnohí ďalší. Unikátny gitarový štýl Jimiho Hendrixa a teatrálne zakončenie skladby Wild Thing, pri ktorej roztrieskal svoju gitaru na márne kúsky, však nemohol prekonať nikto. V tú noc sa z nieho stala hviezda. Jeho kariéra prudko letela nahor, čo potvrzdoval aj predaj jeho albumov Are You Expecinced?, Axis: Bold as Love či Electric Ladyland. A takáto hviezda predsa nemohla chýbať v roku 1969 ani na hudobnom magafestivale vo Woodstocku. Prišiel však neskoro, a tak vystupoval až posledný deň, keď už väčšina zo 400-tisíc fanúšikov odišla. Tých 25-tisíc ľudí, čo sa rozhodli ostať až do konca, však určite neľutovalo.