V Londýne v roku 1928 stretol napríklad prvý raz Johna Maynarda Keynesa, s ktorým v nasledujúcich dvadsiatich rokoch viedol súkromnú a verejnú polemiku o význame peňazí. Bol to problém, na ktorý mal Hayek jednoznačný názor: koniec koncov, veď v zamestnaní sa mu plat za 8 mesiacov zvýšil dvestonásobne, aby tak udržal krok s rastom cien, ktoré sa zdvojnásobovali každý deň. Vďaka nemeckému vydaniu knihy Peňažná teória a ekonomický cyklus v roku 1929 sa stal uznávaným odborníkom na túto problematiku. Londýn: Lionel Robbins (ktorý sa neskôr stal lordom), na ktorého Hayek tiež urobil veľký dojem, zariadil sériu jeho prednášok na Londýnskej ekonomickej škole v roku 1931, ktoré boli o niečo neskôr vydané knižne ako Ceny a výroba. V tom istom roku bol Hayek menovaný za profesora ekonomických vied a štatistiky na Londýnskej univerzite, kde zotrval až do roku 1950. Hodnoty, s ktorými sa stretol v Británii, na neho tak zapôsobili, že v roku 1938 prijal britské občianstvo, čo bolo len niekoľko týždňov pred inváziou nemeckých vojsk do jeho rodného Rakúska. V rokoch 1931 a 1932 venoval veľa energie a času kritickej analýze Keynesovho Pojednania o peniazoch, aby mu napokon jeho autor povedal, že medzičasom na problém úplne zmenil svoj názor. Najmä preto, že Keynesa podozrieval, že opäť zmení svoj názor, Hayek sa ani nesnažil o systematické vyvrátenie Všeobecnej teórie, Keynesovho ďalšieho a najvplyvnejšieho diela. Bola to chyba, ktorú si neskôr Hayek veľmi vyčítal. Jeho priateľstvo s Keynesom však trvalo aj počas vojny. V roku 1940, keď sa Londýnska ekonomická škola z bezpečnostných dôvodov presťahovala do Cambridge, Keynes našiel na škole miesto aj pre Hayeka, a tak sa lepšie spoznali nielen osobne, ale aj profesionálne. Hayekovo štúdium čistej ekonomickej teórie pokračovalo takými prácami ako Čistá teória kapitálu v roku 1941, ale jeho myseľ stále viac a viac zamestnávali sociálne a politické problémy. Podľa svojich vlastných slov v dôsledku neschopnosti zastaviť nemecké bombardovanie Londýna napísal "Scientizmus a štúdium spoločnosti" a ďalšie eseje, tvoriace Kontrarevolúciu vedy, ostrý útok na príliš neskromné používanie "vedeckých" metód v spoločenských vedách. Keďže sa obával, že nerealizovateľné socialistické utopické myšlienky v tom čase v Británii silnejú, publikoval v roku 1944 Cestu do otroctva. Na jeho prekvapenie, kniha mala okamžitý a prenikavý úspech vo Veľkej Británii a v USA. Hayek sa tak z uznávaného ekonóma zmenil na kontroverzného sociálneho teoretika. Načasovanie vydania tejto knihy bolo podľa všetkého šťastné.