V tomto čase vydal aj svoje prvé básnické pokusy výstižne nazvané Hodiny záhaľky.
Keď Byron dovŕšil plnoletosť, prevzal svoje miesto v Snemovni lordov, ale čoskoro odišiel za hranice, aby navštívil krajiny, ktoré vždy túžil spoznať - Portugalsko, Španielsko, Grécko, Albánsko a Turecko. Najmä Grécko ho svojou prírodou, ľuďmi a pamiatkami veľmi očarilo. "Ak som básnikom, tak som sa ním stal v ovzduší Grécka," tvrdil neskôr. Zážitky z ciest pretavil do rozsiahlej, čiastočne autobiografickej poémy Chlide Haroldova púť, ktorá zaznamenala mimoriadny úspech. Byron sa vďaka tomu stal hviezdou anglickej spoločnosti a miláčikom žien. Jeho prvou významnou milenkou sa stala Caroline Lambová, amorálna, chlapčensky štíhla manželka neskoršieho ministerského predsedu Williama Lamba. V roku 1813 porušil Byron ďalšie tabu, keď zviedol svoju nevlastnú sestru - hlúpučkú, ale krásnu Augustu Leighovú, ktorá mu porodila dcéru Medoru. Verejnosť šokovanú incestným vzťahom sa Byron pokúsil uchlácholiť sobášom s bohatou Annabellou Milbankovou. Manželstvo však nemalo veľkú nádej na úspech - romantický búrlivák a racionálna matematička si vôbec nerozumeli. Z tohto dôvodu po necelom roku a narodení dcéry Augusty Ady nasledovala oficiálna odluka. Anglická šľachta mu však tieto prešľapy, hojne korenené zvesťami o jeho homosexualite, ktoré rozširovala ohrdnutá Caroline Lambová nemohla odpustiť. Zúfalý Byron sa preto rozhodol utiecť za hranice. V Benátkach si prenajal obrovský Palazzo Mocenigo.. a zriadil si tam svoj súkromný bordel. Hovorí sa, že sa v jeho posteli vystriedalo viac ako tristo žien. Potom však spoznal devätnásťročnú vydatú grófku Teresu Guiccioliovú a stal sa jej "cavaliere servente" - oficiálnym milencom.
Keď sa nasýtil ženských objatí, ako správny romantický hrdina zatúžil po rinčaní zbraní. V roku 1842 sa vydal do svojho milovaného Grécka, ktoré pripravovalo povstanie proti Turkom. O svojom osude si ilúzie nerobil. Svedčí o tom jedna z jeho posledných básní Dnes dovršujem tridsiaty šiesty rok, v ktorej píše:"Tu tejto zemi život daj, tu v cti môžeš vydýchnuť, tu hrob si praj." Byron prišiel do Grécka zomrieť. Predstavoval si, že padne hrdinsky vo vojne. No osudnou sa mu stala obyčajná prietrž mračien v meste Misolonghi. Počas búrky totiž zmokol a prechladol. Zaľahol s horúčkou a napriek úsiliu gréckych lekárov, ktorí mu však vedeli len púšťať žilou, o niekoľko dní, 19. apríla 1824, zomrel. Jeho telo previezli do smútiaceho Anglika. Jeho srdce však ostalo tam, kde prišiel zomrieť - v Grécku.