Tragickým dôsledkom tohto životného úseku však bola strata viery v možnosť socialistického usporiadania spoločnosti, ktorá sa premietla do jeho svetonázoru a do niektorých jeho diel.
V šesťdesiatych rokoch spolu s bratom Michailom vydával časopisy Vremja (1861-63) a Epochu (1864-65), v ktorých uverejňoval materiály zamerané proti programu ruskej revolučnej domokracii. Cesta do západnej Európy mu vnukla myšlienku, že buržoázny vývin je pre Rusko neprijteľný. Saritou na pomery v Európe je dielo Zimné poznámky a letných dojmoch (1863). V roku 1864 mu umrela žena (oženil sa v roku 1859) a potom brat Michail. Dostojevskij musel splácať dlhy. V roku 1865 odošiel do cudziny a začal písať román Zločin a trest (1866), svoje najvýznamnejšie dielo, v ktorom najhlbšie vyjadril súcit s poníženými a trpiacimi ľuďmi.
Do popredia svojho psychologického skúmania stavia Dostojevskij ľudské idivíduum, rozpoltenosť ľudskej duše a nepriamo ukazuje, ako aj silná osobnosť stroskotá v konflikte s asocuiálnym prostredím. Po návrate sa opäť ocitol vo finančnej tiesni. V úsilí upokojiť veriteľov napísal romám Hráč (1867). V roku 1867 sa oženil so svojou stenografkou A.G.Snitkinovou a odišiel do cudziny. Tu vznikol román Idiot, kde monumentálnu, realisticky vykreslenú postavu knižaťa Myškina ukazuje Dostojevskij ako typ človeka, ktorý by mohol obrodiť svet, a zatiaľ čitateľ vidí, že tento hrdina svojou filozofiou pokory a všelásky privádza do nešťastia i tých, ktorých najviac miluje, i sám seba. V cudzine vznikla aj novela Večný manžel (1870). Tu začal písať aj román Diablom posadnutí (1871-72).
Najmä Zločin a trest a Idiot mu získali dobré meno v západoeurópskych čitateľských kruhoch. Vo vlasti sa naďalej venoval novinárskej činnosti, v rokoch 1873 - 1874 redigoval časopis Graždanin, v ktorom uverejňoval aj Denník spisovateľa (knižne vyšiel 1876). Významné sú aj posledné romány Výrastok (1875) a Bratia Karamazovovci (1879-80), ktoré sú plné hlbokých protikladov. Najzákladnejší z nich súvisí s autorovou snahou uviesť do súladu idey socializmu, ktorých sa nemohol vzdať s ideami pravoslávnej cirkvi. Preto v jeho dielach z posledného obdobia stretávame na jednej strane bičovanie vykorisťovania a sociálne nerovnosti vôbec i úprimnú lásku k ľudu a na druhej strane nezmieriteľnú neznášanlivosť voči politickým a náboženským odporcom. Kladne ich prijali aj demokratické sily ruskej spoločnosti, ktoré zazlievali Dostojevskému jeho predchádzajúce tápanie, (novinársku činnosť v šesťdesiatych rokoch, pointu románu Diablom posadnutí).
K obnoveniu popularity Dostojevského v pokrokových kruhoch prispela i jeho reč na pohrebe básnika N.A .Nekrasova.
Dostojevskij je jedným zo zakladateľov moderného psychologického románu. Jeho umelecká tvorba podstatne ovplyvnila vývin svetovej prózy.