Boľševické ústredie ju zvolilo do finančnej komisie, ktorá má na starosti prostriedky, prepravu a vydavateľstvo. Pri usilovnej politickej práci si našla čas, aby navštívila školy a vytvorila si tak obraz o zahraničnom školstve. Hľadala podnety, ako zmeniť strnulú cársku školu. Vo švajčiarskej škole však tieto podnety nenašla. Neskôr odchádzajú do Paríža, kam bolo premiestnené vydávanie novín Proletarij. V Paríži bývali na rozličných adresách do roku 1912. Publikovala v radikálnom pedagogickom časopise Svobodnoje vospitanije (Slobodná výchova) štúdie Majú sa chlapci učiť „ženským prácam“, K otázke slobodnej školy. Publikovala tiež štúdiu Samovraždy žiakov a slobodná pracovná škola. Leninovi pomáhala pri organizovaní a práci straníckej školy v Longjumeau (neďaleko Paríža), kde viedla pre poslucháčov semináre zo žurnalistiky, praxe vydávania ilegálnych novín a učila ich zásady konšpirácie.

V roku 1915 vystupuje proti vojne. Je delegátkou Medzinárodnej ženskej socialistickej konferencie, ktorú zvolal Medzinárodný sekretariát socialistických žien. Predsedkyňou bola Kláre Zetkinová. Krupská tu objasnila názory bolševikov na revolučné východisko z vojny.

V marci 1915 Krupskej zomrela matka Jelizaveta Vasilievna Krupská. Na Leninovu radu píše pedagogickú prácu, ktorá odhaľuje vykorisťovateľský charakter súčasnej buržoáznej školy a rozvoj demokratických pedagogických ideí. Táto práca má názov Ľudové vzdelanie a demokracia (Narodnoje obrazovanije i demokratija). Tlačou bola vydaná v roku 1917.

Po februárovej revolúcii v roku 1917 sa spolu s Leninom vrátila do Petrohradu a aktívne sa zúčastňovala príprav Októbrovej revolúcie. Pracovala v sekretariáte a tlačovom byre ústredného výboru. Stala sa členkov redakčnej rady časopisu Rabotnica, ktorý opäť začal vychádzať. Počas Októbrovej revolúcie pracovala v štábe revolúcie v Smolnom a vo Vyborgskom výbore strany. Zúčastnila sa na plenárnom zasadnutí Petrohradského výboru, na ktorom sa prerokúvali otázky ozbrojeného povstania, neskôr sa zúčastnila II. celoruského zjazdu robotníckych a vojenských poslancov a na zasadnutí Petrohradského sovietu robotníckych a vojenských poslancov. Od prvých dňoch revolúcie bola členkou kolégia ľudového komisariátu osvety. Bola v čele mimoškolného odboru. Túto funkciu vykonávala do polovice roku 1920.

V roku 1918 sa zúčastnila rokovaní mimoriadneho celoruského zjazdu sovietov, kde ju zvolili za členku Celoruského ústredného výkonného výboru. Zúčastnila sa aj na zjazde robotníčok a roľníčok, bola zvolaná do jeho predsedníctva. Koncom roku sa jej zdravotný stav zhoršil, preto oddychovala v Škole v prírode v Sokoľnikoch, kde ju každý deň navštevoval Lenin.

V roku 1919 viedla rokovanie I.celoruského zjazdu pracovníkov mimoškolského vzdelávania. Pomáhala pripravovať pre I. kongres Komunistickej internacionály návrhy na zapojenie proletárskych žien do straníckej činnosti. Vystupovala s prejavmi pred sovietskymi, straníckymi a osvetovými pracovníkmi a robotníkmi. Stala sa redaktorkou časopisu Komunistka. Sama v ňom publikovala veľa článkov o ženskej otázke. Stala sa aj predsedníčkou Hlavného politickoosvetového výboru. Zúčastňovala sa na rokovaní celoruského zjazdu Komunistického zväzu mládeže Ruska, sovietov. V roku 1922 ju zvolili za členku Ústredného výkonného výboru ZSSR.